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1 新型“活材料”设计的“IT+BT”新范式 2023-12-05

11月27日,中国科学院深圳先进技术研究院合成生物学研究所钟超课题组、周佳海课题组与深圳未知君谭验团队合作在Nature Chemical Biology上发表设计新型“活材料”的“IT+BT”新范式,题为Accelerating the design of pili-enabled living materials using an integrative technological workflow。该工作通过联合生物信息学、结构生物学和合成生物学的技术方法,实现了对合成特定生物聚合物菌株的高通量挖掘和筛选、生物聚合物组装机制的解析以及新型“活材料”的理性设计,搭建出快速开发新型“活材料”的“IT+BT”新范式。中国科学院深圳先进技术研究院黄园园助理研究员为本文第一作者,中国科学院深圳先进技术研究院钟超研究员、周佳海研究员和未知君的谭验博士为文章共同通讯作者。另外深圳先进技术研究院的科研助理吴彦霏和博士生王杰,深圳未知君的胡函博士和童邦卓工程师,深圳先进技术研究院李楠研究员团队,上海蛋白质中心的彭超研究员和殷跃以及钟超研究员团队的其他同学也对该工作也做出了重要贡献。 工程“活材料”(ELMs),是合成生物学与材料科学领域交叉发展衍生出的新兴领域。自组装的活体功能材料是当前”活材料”的重要组成部分,它由细胞和其自编程的生物聚合物共同组成。自组装的活体功能材料具有自生长、自适应、可进化等“活”的生命属性,并在生物传感、生物修复、疾病治疗和智能材料制备等领域表现出广阔的发展前景。然而,在当前自组装的活体功能材料的开发中,具有可编程生物聚合物基元的底盘细胞匮乏,使构筑具有更多功能且能满足不同应用场景的微生物“活材料”受限,并成为阻碍ELMs领域进一步发展的重要因素。 为了解决上述瓶颈,首先钟超研究团队与深圳未知君谭验博士团队合作开发出了软件BBSniffer,用于挖掘自然界中具有合成特定生物聚合物菌株,并为用户推荐出可用于下一步工程新型“活材料”的底盘细胞。用户仅需在软件中输入感兴趣的生物聚合物(包括蛋白质、多糖和其他生物聚合物)相关的专业术语,BBSniffer就可以从庞大的细菌基因组数据库中,搜索出合成相关生物聚合物基因簇的所有菌株,并通过软件内置的细菌分类数据库对菌株进行致病菌、工业菌株和其它菌株的分类及打分后,便可为用户生成用于下一步工程新型“活材料”的候选菌株参考列表。 研究团队以“共价交联型菌毛”作为示例,对自然界中合成此类蛋白质纤维的菌株进行筛选和分类后,挖掘出102株工业菌株中具有合成共价交联行菌毛的基因簇;通过对挖掘到的工业菌株进行进化树分析后,生成相对于参考菌株(研究共价交联型菌毛中的模式菌株,致病菌白喉杆菌)的亲缘关系距离打分文件;根据距离打分文件,BBSniffer生成包含有候选菌株培养条件、是否可编辑等信息的打分列表。研究者根据BBSniffer生成的候选菌株列表,选取易培养且基因组可编辑的工业菌株谷氨酸棒状杆菌ATCC14067,作为下一步开发基于共价交联型菌毛的新型微生物“活材料”的底盘细胞。 新型生物聚合物的组装机制解析对其进一步的工程改造有着非常重要的意义。因此,研究者以BBSniffer推荐的工业菌株谷氨酸棒状杆菌作为研究对象,通过基因敲除和形貌表征的方法,揭示了BBSniffer挖掘出的谷氨酸棒状杆菌中共价交联型菌毛(Spa菌毛)是由次要蛋白Spa1,Spa2和骨架蛋白Spa2共同组成。然后通过质谱鉴定,揭示了分选酶催化Spa2单体间缩合,形成分子间的异肽键,实现骨架蛋白单体间的聚合。此外,通过联合质谱鉴定、X-ray晶体衍射技术和体内验证实验,揭示了Spa2蛋白单体内的三对分子内异肽键和二对二硫键在纤维形成中的重要作用。 在对Spa菌毛纤维形成机制解析的基础上,研究者对Spa菌毛的骨架蛋白Spa2进行理性设计,构建出了基于Spa菌毛的新型可编程细胞外蛋白质支架。首先,研究者尝试将mCherry分别融合在Spa2的信号肽之后以及不含二硫键的M-domain的不同loop区域,结果表明这些位点都能够装载mCherry并可以形成纤维结构;此外,通过在Spa2上装载不同类型/大小的功能性肽段/蛋白/酶,也能够在细胞外形成具有对应功能的纤维。而后,研究者通过将Spa2单体同时融合分割的绿色荧光蛋白Venus的氨基端和羧基端,结果发现重组的细胞表面实现了荧光的互补,这表明可编程的Spa菌毛蛋白支架也可以用于细胞外多个蛋白的共组装。 以上的研究表明,可编程的Spa菌毛能够对多个蛋白共组装,有望应用于细胞外的酶促级联反应中。因此,研究者通过在骨架蛋白Spa2上融合多个纤维素酶,实现了在体外将粘稠的纤维素降解为细胞可以利用的葡萄糖;此外,通过工程工业菌株谷氨酸棒状使其具有生产番茄红素的能力。研究者通过结合工程细胞具备的细胞外降解纤维素为葡萄糖的能力,和细胞内具备的转化葡萄糖为高附加值化合物的能力,构筑出具有将废弃物转化为高附加值化合物的新型活体功能材料。 综上所述,该研究通过利用IT技术,实现了对自然界中生产生物聚合物菌株的的挖掘、分类以及分析,可以快速为用户找到易工程的非致病菌株作为新型“活材料”构筑的底盘细胞;通过BT技术,实现对挖掘到的底盘细胞中生物聚合物机制的解析,推进可编程生物聚合物的设计,并实现新型“活材料”的快速构筑。该研究为新型“活材料”的开发提供了“IT+BT”的新范式,并将加速新型“活材料”的开发。 该工作获得了国家重点研发计划、国家杰出青年科学基金、国家自然科学基金、深圳市材料合成生物学重点实验和广东省基础与应用基础研究基金等项目的支持以及深圳市微生物药物智能制造重点实验室、深圳先进技术研究院与未知君共同创立的“BT-IT材料创新”联合实验室(https://mp.weixin.qq.com/s/mnoA0-iZeDGMVi3Tjrh3Ig)、深圳合成生物学创新研究院和定量合成生物学重点实验室等平台的支持。感谢国家蛋白质科学研究设施(上海)BL19U1线站的工作人员在晶体衍射数据收集中的支持与帮助,同时也感谢武汉大学范成鹏老师对结构解析的指导与帮助。 查看详细>>

来源:深圳先进技术研究院 点击量:1462

2 半导体所在反型结构钙钛矿太阳能电池方面取得重要进展 2023-11-27

钙钛矿太阳能电池被认为是未来最具潜力的光伏技术之一。过去十多年,高光电转换效率的钙钛矿电池大多采用n-i-p正型器件结构,但处于电池顶层的常用p型有机小分子Spiro-OMeTAD存在易吸水以及热稳定性较差等问题,严重制约了钙钛矿太阳能电池稳定性的发展。反型结构(p-i-n)钙钛矿太阳能电池采用稳定的n型金属氧化物如SnO2和低载流子复合损失的p型自组装分子(SAM)分别作为电子和空穴传输层,可兼得器件的效率和稳定性,最近几年受到极大关注。然而厚度仅为几纳米的SAM层存在大面积均匀生长困难的重大挑战,影响了钙钛矿电池的重复性和高效大面积化发展。 近期,中国科学院半导体研究所游经碧研究员带领的团队在p-i-n反型结构钙钛矿太阳能电池的p型空穴传输层设计和可控生长等方面取得重要进展。该团队创新性地在透明导电衬底FTO和SAM层之间引入溶液法制备的p型氧化镍(NiOx)纳米颗粒,显著增强了SAM的自组装能力。同时通过同质化NiOx纳米颗粒,成功实现了在均匀致密NiOx薄膜表面上SAM的大面积均匀可控制备(图1),有效解决了此前分子直接在透明导电衬底上组装不完美导致的缺陷复合和电荷输运损失的问题。基于高质量NiOx/SAM复合空穴传输层,游经碧团队研制出认证效率为25.2%(0.074平方厘米)和模组效率为21%(14.6平方厘米)的反型钙钛矿太阳能电池。电池在无封装条件下,经过最大功率输出点持续运行1000小时以及85摄氏度加速老化500小时,均保持初始效率85%以上(图2)。该工作为高效稳定钙钛矿电池的研究提供了一个普适的策略,将为钙钛矿电池高良品率大面积制备及产业化发展奠定坚实基础。 此项研究成果以“Homogenized NiOx nanoparticles for improved hole transport in inverted perovskite solar cells”为题,以“first release”形式在线发表于《科学》(Science)期刊,DOI:10.1126/science.adj8858,半导体所博士生余诗琪和博士后熊壮为该论文的共同第一作者,博士后周海涛和博士生张谦分别为论文的第三、四作者,游经碧研究员为该论文的通讯作者。该项工作得到了国家重点研发计划、国家杰出青年科学基金以及中国科学院稳定支持基础研究领域青年团队计划等项目的资助。 图1、(A-C)NiOx纳米颗粒同质化前后的高分辨透射电子显微镜照片以及尺寸分布情况比较,(D-F)自组装分子层(SAM:Me-4PACz)在透明导电衬底FTO、FTO/NiOx以及FTO/同质化NiOx上的表面电势分布情况。 图2、(A-B)采用不同空穴传输层构建的反型钙钛矿太阳能电池的电流-电压曲线以及相关电池正向/反向扫描的电流-电压曲线,(C)面积为14.65平方厘米的钙钛矿电池模组的电流-电压曲线,插图为模组电池实物照片,(D)未封装的小面积电池在最大功率输出点的稳定性追踪测试,样品表面温度为50摄氏度。 查看详细>>

来源:半导体研究所 点击量:1323

3 国家纳米科学中心:在双曲自然材料中实现红外频段的反向切伦科夫辐射 2023-11-27

为了构建基于极化激元的光电集成回路,迫切需要研发可在片上集成的纳米光源作为信息输入端口。切伦科夫辐射是由当带电粒子高速掠过介质表面激发的电磁辐射,是构筑片上纳米光源的重要路径。反向切伦科夫辐射具有带电粒子运动方向与产生电磁辐射相反的特点,可以有效屏蔽运动粒子对辐射电磁波的干扰,从而显著提升纳米光源的品质。前期已有报道在超构材料中获得了微波频段的反向切伦科夫辐射,但随着频率提升该结构电磁损耗呈指数上升,如何获得红外频段的反向切伦科夫辐射仍是挑战。 与上述超构材料中通过空间结构设计获得负折射率的思路不同,天然晶体中的负群速度色散的极化激元模式也有望实现反向切伦科夫辐射。近年来,戴庆课题组利用特色电子激发极化激元理论模型和实验表征方法,在双折射晶体(如六方氮化硼和氧化钼等范德华材料)中发现了具有双曲色散的声子极化激元(Nat.Mater.,2021,20,43-48;Science,2023,379,558-561;Nat.Nanotechnol.,2023,https://doi.org/10.1038/s41565-023-01324-3)。这种双曲声子极化激元一方面在中红外范围内具有负群速度,为实现反向切伦科夫辐射提供了必要条件,另一方面具有显著的慢光效应,有利于降低激发辐射所需的带电粒子速度阈值。 团队通过进一步研究,在天然氧化钼I型双曲频带上观测到声子极化激元反向切伦科夫辐射现象,即由金属天线的等离激元(类比运动的带电粒子)来激发声子极化激元反向辐射传输。研究发现,通过改变带电粒子的运动方向,可以不对称地重塑反向切伦科夫辐射的分布。此外,通过原子制造技术构筑氧化钼和六方氮化硼范德华异质结,能够进一步调控辐射角度和品质因子,从而提升纳米光源的品质。这项研究成果有望为解决光频段反向切伦科夫辐射高效激发的难题提供新思路,并为实现光电集成回路中片上光源提供重要材料平台。 该研究成果以Mid-infrared analogue polaritonic reversed Cherenkov radiation in natural anisotropic crystals为题,发表在Nature Communications期刊上。国家纳米科学中心戴庆研究员和杨晓霞研究员为该文章的共同通讯作者,国家纳米科学中心特别研究助理郭相东和2018级博士生吴晨晨为共同一作。上述研究工作获得了国家重点研发计划纳米前沿重点专项、国家自然科学基金等项目的支持。 原文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-023-37923-w 图.极化激元反向切伦科夫辐射的示意图 查看详细>>

来源:国家纳米科学中心 点击量:1350

4 国家纳米中心在微纳制造方法研究中取得新进展 2023-11-27

微纳加工是纳米研究的两大基础之一,一直受到广泛重视。然而,随着各种新型器件和结构的出现,常规的微纳加工方法已经无法完全满足需要,刺激了人们探索更高性价比、更强加工能力的非常规加工方法。国家纳米中心刘前团队基于自主开发的新概念激光直写设备,开发出了多种非常规加工方法(MT Nano,2021,16,100142,Nano Lett.,2020,20,4916;Nature Commun.,2017,8,1410;Nano Lett.,2017,17,1065?1070;Nature Commun.,2016,7,13743;Nanoscale,2013,5,8351;Adv.Mater.,2012,24 3010;)。近日,该团队在物理不可复制功能(PUF)防伪标签研究中取得新进展,成果以Random fractal-enabled physical unclonable functions with dynamic AI authentication为题,在线发表于Nature Communications上。 图1.PUF的制作流程及表征 随着当今市场化的日益发展和人们消费水平的不断提高,假冒伪劣商品日渐猖獗,造成了巨大的全球经济损失,传统防伪标签因其确定性的构筑模式在自身安全性上面临巨大的挑战。PUF标识本征的唯一性和不可预测性可作为商品的“指纹”秘钥,从根本上遏制标签自身被伪造的可能。为此,利用金属薄膜去湿原理产生的随机分形金网络结构作为PUF,开发出了一种由随机分形网络标识符和深度学习识别验证模型组成的新型PUF防伪系统,并展示该PUF的多层级防克隆能力。 图2.深度学习识别验证系统的建立与性能展示 借助高通量的图案化光刻(镂空模板)、薄膜沉积以及一步热退火技术,可实现晶圆级PUF单元制作,体现了批量化、低成本(单个标签成本不到1美分)的生产特点。为了应用到实际防伪场景,研究人员开发了一种基于深度学习算法的图像PUF识别验证系统,借助ResNet50分类神经网络模型对37000个PUF标识符(10348)实现了可溯源、快速(6.36 s)、高精度(0%假阳性)验证,并提出了一种动态数据库策略,赋予深度学习模型极高的数据库扩容能力,理论上打破了庞大数据库的建立与低时间成本之间难以兼容的障碍。此外,这种PUF制作与微电子工艺流程高度兼容,有望与元器件同时集成并完成元件单元的真实性验证。所开发的PUF系统初步能满足工业化需求,有望推动商业化的PUF防伪技术的发展与普及,本项工作的相关技术已申请国家发明专利并已获授权(ZL202210476096.3)。 国家纳米中心联合培养博士生孙宁飞为该论文的第一作者,国家纳米科学中心刘前和北京航空航天大学谢勇为该文章的共同通讯作者,德国卡尔斯鲁厄理工学院王彦柯博士为本文合作者。研究工作获得了国家自然科学基金,国家重点研发计划“纳米科技”专项等项目的支持。 论文链接:https://doi.org/10.1038/s41467-023-37588-5 查看详细>>

来源:国家纳米科学中心 点击量:1324

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